近期颁发于英国皇家化学学会(Royal Society of Chemistry)旗下《Catalysis Science & Technology》期刊的综述《Digitalisation of catalytic processes for sustainable production of biobased chemicals and exploration of wider chemical space》指出，气象；鸺北匾业较骷跏妥试词褂玫慕饩龉婊，例如开发代替化学品和燃料，并以木质纤维素催化转化为增值化学品作为案例钻研，强调了数字技术的关键作用，蕴含改进数据集成、工艺优化和催化剂设计、合成和表征中的系统级决策 。文中展示了数字技术在生物质催化转化中的多方面利用，同时也凸显了流动化学技术的巨大优势 。论文由利物浦大学的 Firdaus Parveen 和 Anna G. Slater 共同撰写 。
木质纤维素生物质是一种用于出产化学品和燃料的可持续原料，无需占用农业用地，通过光合作用从二氧化碳中产生，在天然界中储量丰硕，每年产量超过 1700 亿吨 。然而，现有的木质纤维素生物质中，仅有 5% 被用于出产化学品和燃料，其余 95% 都被当作拔除物处置 。木质纤维素生物质的复杂性质和多样职能，使其转化为商品化产品的过程既拥有挑战性又耗时，从而限度了它的利用 。
为相识决这些挑战，并实现从生物质中可持续、高效地出产化学品，必要选取综合步骤，蕴含：a)推算建模；b)数据驱动的催化剂设计；c)利用人为智能(AI)和机械进建(ML)工具进行工艺优化；d)合成技术，如高通量尝试和流动自优化系统，以高效索求化学空间 。数字技术与流动化学的结合，有望为这一难题提供新的解决规划 。
在数字催化的数据框架方面，文章强调数据尺度化和遵循 FAIR 准则，搭建相宜的数据存储架构；数据驱动的催化剂设计与优化中，通过催化剂信息学和数据本体，利用数据科学技术设计新型催化剂 。
在数据驱动的催化过程优化以及生物质衍生分子的化学空间索求上，流动化学阐扬着沉要的作用 。流动化学加强了对流快、温度和压力等参数的精确节造，凭借反映器微型化、高热传递快率和质量传递快率的个性，极大地提高了过程效能和可持续性 。通过与下游处置集成，它可能实现原位过程监测 。将 AI/ML 与流动技术相结合，可实时自动调整反映前提，如温度、压力、流快和试剂浓度，实现流动优化，这对于提高产率和选择性、削减浪费意思沉大 。同时，结合 AI/ML 与高通量尝试等，借助流动化学，实现了对反映前提的精准把控和过程优化，也有助于索求生物质衍生分子的化学空间，实现新分子的发现 。目前，流动化学已利用于将生物衍生化学品转化为商品化产品如生物基碳酸甘油酯、缩水甘油的出产，展示出优良的利用潜力 。
总而言之，该综述揭示了数字催化在生物质转化领域的关键作用，流动化学作为其中沉要一环，通过与数字技术的深度融合，在构建数据框架、驱动催化剂设计与优化以及催化过程优化中，为解决生物质转化难题提供了齐全的数字化解决规划，推动生物质在将来能源和化工领域阐扬沉要作用，助力实现可持续发展 。
PART.01/ 论文提要
全球变温暖石油资源枯竭问题亟待人们的亲昵关注，加快有关进展火烧眉毛 。在这些致力中，能够利用数字化步骤，例如索求石化产品的有效代替品，或者高效鉴别机能更优的分子 。木质纤维素生物质就是一种拥有潜力的代替品，它是一种可持续的原料，可用于出产化学品和燃料，且不会与根基粮食供给产生竞争 。然而，木质纤维素生物质自身结构复杂，其转化过程中还存在技术难题，这些都组成了沉大阻碍，必要选取数据驱动的步骤来解决 。文中以木质纤维素催化转化为高附加值化学品为例，强调数字技术的关键作用，这蕴含在催化剂设计、合成和表征过程中，改进数据整合、优化工艺以及进行系统级决策 。数据驱动步骤与技术相辅相成：机械进建(ML)和人为智能(AI)的融合可能实现高效的分子设计与优化；将 ML/AI 与流动化学以及高通量合成技术相结合，则能够提高可扩大性和可持续性 。这些创新共同助力化学工业更具韧性和可持续性，降低对化石燃料的依赖，并减轻对环境的影响 。
PART.02/ 催化过程优化
催化剂只是其中一部门，在职何催化过程中，过程优化都至关沉要 。对于生物基分子的催化转化而言，由于生物质结构复杂，这一过程尤其拥有挑战性 。因而，除了寻找高活性、高选择性、经济高效且可持续的催化剂表，还应致力于使过程优化更快、更具选择性且成本效益更高 Ｄ芄谎∪∈萸突贛L/AI的步骤，并结合高通量尝试、流动技术和实时辰析，通过推进急剧决策和支持合成步骤来提高过程机能 。这有助于将尝试室规模的钻研转化为工业规模的出产，推动向生物质基经济的转型 。只管ML/AI与高通量、流动和实时辰析已在药物化学以及催化领域得到利用，但在生物基转化方面的利用事俘却很少 。
Eyke等人强调了ML与高通量技术协同作用对急剧索求化学空间和优化的沉要性，通过尝试和分析数据在反馈回路中迭代改进ML算法的机能 。他们建议将传统的统计步骤(如尝试设计(DoE))与ML模型相结合，以利用两种步骤的优势，在高维化学反映空间中实现最佳尝试设计 。为了降低过程维度的成本，能够选取主成分分析(PCA)等降维算法 。贝叶斯神经网络可用于构建概率代理模型，而“传统”算法(如神经网络(NN)和随机丛林(RF))可作为代理模型来描述和索求必要优化多个参数时产生的高维空间 。
选择节俭功夫和资源的优化步骤可能拥有挑战性，但在催化领域的利用事俘让人有充分理由去尝试 。Install等人最近将统计DoE步骤与高通量平台相结合，优化溶剂组成，以实现SnCl4·5H2O催化葡萄糖转化为乳酸甲酯的最大转化率 。通过这种战术，仅进行了58次尝试就确定了最佳反映前提(在甲醇中参与7.5%的水，产率可达75.9%) 。
Yang等人选取机械进建框架进行催化剂筛选和过程优化，用于CO2间接加氢造甲醇和乙二醇 。最初，基于催化剂描述符(即造备前提、操作参数和进料前提)的数据集通过PCA进行分析，而后通过增长更多催化剂描述符数据集进一步改进 。在试验的三种机械进建模型(RF、NN和SVR)中，经过对每个模型的超参数进行优化(以最幼均方误差(MSE)、均匀绝对误差(MAE)和最高决定系数(R2为指标)，发现拥有两个暗藏神经层的NN预测正确率最高 。通过特点工程去除模型中的冗余特点，在最幼化数据损失的同时提高了模型的预测正确率 。利用Shapley加性诠释(SHAP)对改进后的机械进建模型进行诠释，并预测空快和氢酯比是影响转化率和产品产率的最沉要成分 。使用带有遗传算法的ML模型来最大化CO2间接加氢系统的产品产率，了局批注xMoOx-Cu/SiO2是与其他催化系统相比催化活性最佳的候选催化剂 。不外，在将其利用于工业之前，尝试验证少不了 。Liu等人在生物质衍生的乙酰丙酸加氢造γ-戊内酯的钻研中也选取了类似的步骤 。通过ML模型分析和SHAP预测，温度是乙酰丙酸加氢反映的沉要成分，而多指标优化的遗传算法确定Ru/N@CNTs是有远景的催化剂 。
Wang等人利用已颁发文件中的584个数据点构建数据库，训练了一个ML模型，用于预测和优化生物质焦油的催化蒸汽沉整过程 。RF算法预测反映温度是影响焦油重要成分甲苯转化率的最沉要成分，其次是载体、增长剂、Ni负载量和煅烧温度 。使用负载在γ-Al2O3上的Ni-Co作为催化剂进行尝试验证，发现预测了局与尝试数据吻合优良 。催化过程中关键参数的最佳领域为：反映温度600-700°C，Ni负载量5-15 wt%，煅烧温度500-650°C，在该前提下甲苯转化率最高 。此表，他们强调了相宜的载体和增长剂的沉要性，它们能够提供更多活性位点并推进Ni的分散，从而显著提高催化机能，提升催化剂的活性和不变性 。
可沉复的过程节造，如对混合、温度曲线、增长快率等进行靠得住的守护和数据纪录，与催化剂合成和配方的可沉复性同样沉要；两者都是有意思的优化的基础 。在这方面，数字化和工业4.0有望显著扭转化学品和资料的发现与开发 。通过整合流动合成、自动化、分析和实时反映节造等多种技术，该行业正朝着高效、数据驱动的发现和合成和谈迈进 。
流动化学加强了对流快、温度和压力等参数的节造，通过削减浪费提高了过程效能和可持续性 。此表，流动化学支持与下游处置集成，并可能通过捕获大量过程和产品数据进行原位过程监测 。Kaisin等人汇报了将生物质衍生化学品转化为药物成分在化学、过程、供给链和监管方面面对的挑战 。他们强调了流动化学在以更安全、可扩大的方式合成化学品方面的优势，同时还能削减环境影响并提高过程效能 。结合下游的过程分析技术(PAT)能够提供实时数据，并在出产过程中节造产品质量 。然而，生物质起源的杂质散布多样及其产生的副产品依然是一个重要问题 。
流动化学也被用于将生物衍生化学品转化为商品化产品 。Muzyka等人选取流动过程大规模出产生物基碳酸甘油酯，时空产率达到2.7 kg·h-1·L-1，环境因子(E因子)低至4.7 。Sivo等人开发并优化了一种从甘油造备缩水甘油的陆续流动过程，解决了反映功夫长、前提刻薄和中央体不不变等问题 。与间歇法相比，优化后的过程产率更高，反映质量强度更好，可持续性更强 。进一步的索求实现了缩水甘油衍生物的集成造备，展示了氨解、聚合和甲苯磺；从车墓婊，凸起了陆续流动步骤的可扩大性和多职能性 。技术经济和性命周期评估证实了其在成本、效能和环境影响方面的优势 。
陆续流动已在多项钻研中用于将生物质衍生的甘油升级为精密化学品和药物 。然而，在陆续流动前提下将其他平台化学品升级为高附加值化学品和燃料的路线依然很少，有关的多相催化剂钻研也有限 。
利用下游PAT工具和ML算法进行流动优化，能够实时自动调整反映前提，如温度、压力、流快和试剂浓度 。这种自优化合成平台最大限度地削减了报答过问，可能加快确定最佳反映参数，提高产率和选择性，并削减浪费 。在有机分子、药物和纳米颗粒的自动化合成方面已有诸多事俘，实现了拥有所需个性的分子的选择性、经济高效且可扩大的合成 。
最近，开发出了一种结合自动机械进建和“人在回路”的混合工作流程，用于天生信息丰硕的数据集 。Kuddusi等人选取这种步骤评估负载在Al2O3上的Ni基和Co基催化剂对CO2热催化转化为CH4的机能 。钻研人员在超过5000万个潜在尝试的设计空间内进行了48次催化活性测试，使用自动化反映器系统确保反映前提可控 。关键尝试变量蕴含温度、压力、催化剂组成以及合成前提(如煅烧和还原温度) 。该数据集训练了三种回归算法——高斯过程、RF和极端梯度提升，以预测CO2转化率、甲烷选择性和甲烷时空产率 。特点沉要性分析凸起了温度、Ni负载量和煅烧温度是影响催化剂活性的关键成分 。尝试验证确定了最佳煅烧温度领域(673 - 723K)，超过该领域，由于资料结构变动，催化剂活性会降低 。该钻研展示了将自动机械进建与尝试工作流程相结合优化化学反映的潜力，并批注该步骤在拥有分歧设计空间的其他反映中拥有宽泛的合用性 。
PART.03/ 生物质衍生分子的化学空间索求
当数据集被严格纪录时，从催化反映中发现和索求新的化学产品就与催化剂和过程优化缜密结合 。AI和ML工具能够通过处置多维输入和输出关系，如从所需属性启程设计新型生物质衍生的石化产品代替品 。ML算法能够分析大量生物质衍生化合物的数据集，预测它们的性质，并提出针对特定利用(如生物燃料、生物塑料或药物)定造的新型分子结构 。AI驱动的技术，如天生模型(如天生匹敌网络(GANs)或变分自编码器)和强化进建，可能索求复杂的化学空间，有助于从可持续原料设计分子 。这种步骤加快了发现过程，削减了对试错尝试的依赖，并通过优化可再生生物质资源的价值实现，推进了循环生物经济的发展 。
Batchu等人强调了索求和加快出产在传统炼油厂中没有类似物的高机能生物质基分子的沉点领域，主张使用逆合成步骤、文本挖掘、天然说话处置和现代机械进建模型来寻找机遇 。通过自动进建步骤加强的自动化尝试室和仿照数据，可能高效天生热化学和动力学数据，这对于开发具体且经过验证的过程模型、理解产品结构 - 属性关系以及成立催化剂和溶剂描述符与其机能之间的有关性至关沉要 。
Chang等人使用这些步骤确定了用于航空燃料的生物衍生代替品及其催化合成路线，重要基于源自半纤维素原料的呋喃类化合物 。自动网络天生和半经验热化学推算预测了300多条合成路线中超过100种潜在的可持续航空燃料候选物(C8-C16烷烃和环烷烃) 。2-甲基庚烷、乙基环己烷和丙基环己烷被以为是最有远景的候选物，但它们都必要多个合成步骤，蕴含耗能的加氢和脱氧步骤 。建议选取多职能催化剂系统进行过程强化，以克服这些挑战 。
Singh等人最近展示了机械进建模型在相对较幼且象征稀少的数据集上进行反映发现的潜力 。RF步骤可能靠得住地预测亚胺不合称加氢反映的产率和对映选择性 。由于从尝试数据中推导分子特点较作难题，因而反映物、溶剂、催化剂等的量子力学衍生分子描述符(即电荷、频率、强度、最高占据分子轨路(HOMO)、最低未占据分子轨路(LUMO)和核磁共振位移)被用作特点工程的输入向量 ；诩蚧肿酉咝允淙牍娣(SMILES)的分子暗示和定造的天然说话处置(NLP)技术的特点进建技术，被证明是预测产率和对映选择性的有远景的战术 。他们选取了迁徙进建步骤，先在一个大的数据集(105-106个分子)上训练模型以索求潜在化学空间，而后针对指标反映库(102-103个反映)对模型进行微调 。此表，深度神经网络中潜在空间的索求为鉴别适合特定反映的新型有效底物提供了一种有远景的天生战术 。这些步骤凸起了分子ML在加快反映发现和优化方面的潜力 。
ML已被用于改进可持续能源和燃料领域新型生物基聚合物的合成和设计 。Abu Sofian等人的一篇综述报路了基于ML的生物聚合物的钻研近况，并强调了通过批改算法或索求深度进建模型来加强热不变性、机械强度和降低降解率的将来发展方向 。
同样，Akinpelu等人强调了机械进建在热解领域的利用：从生物炼造到产品性命周期结尾治理 。ML步骤，尤其是人为神经网络(ANN)，由于其可能仿照“高度非线性”的输入 - 输出关系，在热解钻研中得到宽泛利用 。他们强调了ML在加快生物质热解钻延注开发和扩大规模方面的潜力，并建议在性命周期评估(LCA)和技术经济分析中进一步利用 。
必要指出的是，LCA和可持续性指标对于生物质衍生的代替分子与石化产品同样沉要 。LCA是一种用于评估过程、系统或产品在其整个性命周期(从原资料提取到措置)内环境影响的步骤 。LCA的重要指标是为决策者提供数据，以便选择满足社会需要的可持续技术规划 。
可持续反映的鉴别是一个复杂的跨学科挑战 。Weber等人探求了从可再生和拔除原猜中自动发现和评估可持续化学反映路线的分歧步骤 。这些步骤借助化学数据智能，聚焦于数据、评估指标和决策造订，索求循环经济的机遇 。钻研发现，LCA和可持续性评估的重要瓶颈是不齐全的数据集，这故障了质量平衡推算，并且难以将区域废料流组成、预处置步骤和使用寿命实现时的用处等各类数据起源联系起来 。为了克服这些问题，他们提出了通过数字化化学数据、可持续性评估指标和决策造订进行系统反映蹊径规划的路线图 。
PART.04/ 论文结论与将来瞻望
利用源自可再生木质纤维素原料的代替分子，能够实现去化石燃料化，脱节对石化产业的依赖，但这必要跨学科的合作，以及对数据驱动步骤的投入 。由于生物质及其衍生分子的复杂个性，将木质纤维素生物质催化转化为高附加值化学品和燃料前体的过程充斥挑战 。在使用多相催化剂时，由于其自身存在的可沉复性、不变性和耐久性等问题，使得这一过程越发复杂 。
催化过程的数字化是解决这一多维度问题的潜在规划 。在先进的优化和发现工作流程中，对数据进行纪录、共享、治理、分析和利用，将对从催化剂开发、工艺优化到代替生物基分子索求的每一个步骤产生影响 。
在这篇瞻望文章中，我们聚焦于数字催化的前沿进展，探求了若何将这些步骤利用于生物质催化转化 。我们必要数据框架来纪录以催化剂为主题的数据(合成和表征数据)和以反映为主题的数据(反映机能数据) 。目前已经提出了多种用于多相催化剂和资料合成的数据框架，这些框架也可利用于生物质催化领域 。为确保该领域的宽泛利用和发展，这些框架应遵循FAIR准则，保障元数据以机械和人类都可读的体式纪录，并进行整顿以解除不一致性 。本体已被用于以分层方式构建重大的数据集，使它们互有关联并便于搜索；这对于生物质催化中的复杂反映过程尤为沉要 。通过这种方式，已报路的文件数据可用于催化剂设计和开发，借助催化剂信息学和ML模型为特定转化发现最佳催化剂，从而增长生物质成为化学供给链一部门的可能性 。
生物质转化的多步骤和复杂性既必要先进的解决规划，也为数字催化步骤和反映器技术的发展带来了挑战 。AI/ML与高通量尝试、流动反映器和实时辰析的结合，能够加快工艺优化和化学空间的索求，以发现新分子 。AI/ML模型与尝试设计(DOE)和主成分分析(PCA)相结合，可能在索求更辽阔的化学反映空间的同时降低成本 。对于在催化领域使用这些步骤的钻研群体来说，用尝试数据验证和改进这些模型是沉要的下一步 。
实现生物质催化转化数字化的一个重要挑战是不足可用的结构化数据和元数据 。将来的钻研应专一于在现有的网络平台上纪录元数据，并开发数据框架来纪录以催化剂和反映为中心的数据，同时集成AI/ML工作流程以进行工艺优化 。此表，性命周期评估(LCA)和可持续性指标的数据对于将尝试室钻研转化为工业规模出产以及实现梦想的循环经济至关沉要 。最终，解决这一挑战必要化学家、化学工程师、推算机和数据科学家之间的国际和跨学科合作；近年来开发的步骤为将95%未使用的木质纤维素原料转化为生物燃料经济的基础提供了最大的可能性 。
PART.05/ 划沉点
生物质作为一种可再生资源，拥有巨大的能源潜力 。然而，若何高效地将生物质转化为高附加值的能源产品，一向是科研领域的热点问题 。
从这篇综述我们能够看到，流动化学在生物质转化中拥有沉要作用 。它加强了对反映参数的节造，提高了过程效能和可持续性，支持与下游处置集成，并能进行原位过程监测 。通过结合下游的过程分析技术(PAT)，能够提供实时数据，节造产品质量 。目前已利用于生物基碳酸甘油酯、缩水甘油等商品产品的出产，展示了其在生物质转化中的潜力 。
在流动化学领域，数字技术在成为*的赋能工具 ；到ê腿宋悄芩惴芄皇凳背轿隽鞫Ч讨械拇罅渴，实现对反映前提的精准节造和优化 。通过与流动化学的结合，数字技术可能加快反映优化，提高产率和选择性，削减浪费，推动流动化学在生物质转化领域的更宽泛利用，为实现可持续的生物质基经济提供*的技术支持 。
总体而言，这篇论文为我们展示了数字催化在生物质转化领域的巨大潜力，随着数字技术和流动化学技术的不休发展和*，相信生物质将在将来的能源和化工领域阐扬沉要作用 。
ABOUT
期刊：Catalysis Science & Technology
通讯作者：Firdaus Parveen
通讯单元：University of Liverpool
论文DOI：10.1039/d4cy01525h
